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    鋰離子電池的預鋰化技術_晉龍木子-鋰離子電池研究筆記中國 主頁 > 經典匯 > 經典文章 > 技術資料 > > 正文

    鋰離子電池的預鋰化技術

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    鋰離子電池（LIBs）由于具備高能量密度、高工作電壓和無記憶效應等特點成為廣泛應用的電化學儲能系統之一，其常用的石墨負極由于容量相對較低（372 mAh g-1）而難以完全滿足日益提升的市場需求。在過去幾十年中，研究人員提出了多種新型負極材料，這些材料通常表現出理想的電勢范圍、更高的容量、優異的倍率性能以及長的循環壽命等優勢，但具有初始活性鋰損失較大（ALL）這一不足。因此，在全電池組裝之前，如何消除ALL對實現高性能LIBs來說至關重要。在近幾年發展過程中，用于下一代LIBs的新型負極材料逐漸開始商業化，因此對消除ALL至關重要的預鋰化技術研究成為一個重要的研究方向。
     
    【工作介紹】
    同濟大學鄭俊生副研究員聯合紐約州立大學布法羅分校鄭劍平教授在國際頂級期刊Advanced Science上綜述了預鋰化技術的研究進展，金黎明博士研究生為本文第一作者。該綜述首先從理論上闡述了引起負極容量損失的主要原因及其對全電池性能的影響，然后總結、分類和詳細比較了解決此類問題的各種預鋰化技術的優劣勢，對具有代表性的電化學預嵌鋰策略的研究進展進行了詳細的綜述，最后對當前預鋰化技術面臨的挑戰進行了系統的分析和展望。這個綜述從新的視角重新評估預鋰化技術的重要性，比較已經提出的預鋰化技術，為后續鋰離子電池預鋰化技術的研究提出研究方向。
     
    【內容表述】
    負極高初始活性鋰損失的起因
    負極的高初始ALL發生在前幾個循環中，庫倫效率較低（CE < 100％），這表明負極中殘留了一些Li+，導致LIBs中可循環的Li+數量下降。當與正極匹配時，減少的可循環Li+將不可避免地導致整個電池的能量密度降低。圖1顯示了負極材料典型的嵌入/插入、轉化和合金化鋰存儲機制，這些材料主要表現出相對較低的電勢，且其容量比商業化石墨和Li4Ti5O12高得多，但這些材料的首圈庫倫效率通常是低于80％，導致較低的庫倫效率機制，負極初始ALL的原因通?？煞譃镾EI的形成、活性材料材料的損失以及死鋰的出現等。
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    圖1. 典型的鋰離子電池負極材料及其電化學性能
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    圖2. 負極初始活性鋰的損失對鋰離子電池能量密度的影響
     
    負極活性鋰損失的影響
    在實際應用的LIBs中，一些可循環的Li+被消耗用于負極表面上形成SEI，導致首圈較低的CE，進而導致電池的快速容量衰減。圖2所示，這個過程中電極的可逆容量沒有降低，當將額外的鋰源添加到系統中時，電池的比容量將恢復到到理想情況。引入額外的鋰源將抵消預嵌鋰帶來的特定能量增益，通過理論計算分析詳細闡明較高的初始ALL對全電池比容量損失的影響，可得出基于負極、正極和鋰源總質量的比能為
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    圖2顯示了不同的額外鋰源對比能的影響。展現出對于初始CE分別為50％、70％和90％的不同負極的鋰源，R關于鋰源（cls）比容量函數?？煽闯?，隨著cls的增加，R因子增加，而CE的降低將導致R因子的較低。還可看出，當cls大于cc時，需要使用鋰源能夠有效地提高能量密度，這些結果的分析針對不同的體系可以加入更詳細的參數。
     
    負極中加入鋰源
    初始ALL是由負極上不可逆的電化學過程引起的，因此消除初始ALL最直接策略是在與正極配對之前通過電化學和/化學策略制備預嵌鋰的負極。針對正極策略可分為三類：圖3所示的半電池電化學法（HC-EM），短路電化學法（SC-EM）和化學方法（CM）。在負極預嵌鋰之后，可很好地解決初始ALL大的問題，且整個電池首圈庫倫效率能夠得到有效地提升。
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    圖3. 典型的預嵌鋰策略示意圖。
     
    HC-EM
    HC-EM是實驗室研究中廣泛使用的預鋰化策略，可通過在構造由所需的負極材料作為正極和鋰金屬作為負極的半電池結構來實現。預嵌鋰完成后，將預嵌鋰的負極從半電池上拆下與正極重組裝成全電池。該策略最重要的優點是實驗室規模的簡化，可通過電流以及預嵌鋰后的電壓終止來控制。
     
    SE-EM
    為避免HC-EM引起的復雜操作和電解質的大量使用，提出使負極直接與鋰金屬箔接觸策略，預嵌鋰的終點由可在整個過程中的電池電壓或者預嵌鋰時間確定。與HC-EM相比，SC-EM不僅可以在預嵌鋰過程中在表面上生成具有非常相似特性的SEI，而且不會犧牲負極的結構穩定性。
     
    CM
    近年來提出了各種化學方法來直接生產預嵌鋰材料作為負極候選物與正極匹配，并且預嵌鋰結果比電化學預嵌鋰策略的產品更穩定。但對于這種方法獲得的預嵌鋰負極材料的電極制備是非常困難的，由于預嵌鋰負極材料具有很高的化學活性，必須使用無水溶劑并在干燥的氣氛中進行。與HC-EM和SC-EM相似，由于預鋰化負極的化學性質不穩定，CM仍然需要干燥的氣氛才能組裝整個電池。因此，在負極中加入鋰源的方法都面臨嚴苛條件的挑戰，這將不可避免地增加制造成本。
     
    正極中的加入鋰源
    預嵌鋰負極的高反應性無法得到有效解決，使得規?；膽秒y以實現。因此，研究人員在將鋰源預置到正極方面也做了很多努力，以此來緩解首圈充電過程中的初始ALL（圖4D）。在這種策略下，所有方法主要可分為兩大類，即用額外的Li+（OL-C）制備預嵌鋰正極材料或在正極中添加含鋰的添加劑LA-C，以減少初始ALL。
     
    OL-C
    過度預嵌鋰的正極（也稱為“鋰儲存器”）是指充電過程中會釋放額外Li+以減輕首圈充電過程中初始ALL的材料。過度預嵌鋰的負極材料可以傳遞更多的Li+，且這些Li+存儲在未占據的晶體學位置中。表4所示，如典型的正極材料Li1+xMn2O4、Li1+xMn1.5Ni0.5O4和Li3+xV2(PO4)3等。Li1+xMn1.5Ni0.5O4是一種新型的過度預嵌鋰的正極材料，可以在低于3 V的電勢下存儲多余的Li+。OL-C可自己提供額外的Li+，以減輕首圈充電過程中的初始ALL，即無需在負極中添加額外的材料（重量）以降低器件的能量密度。但OL-C提供Li的能力相對較低，無法完全減輕負極的初始ALL，這限制了其在LIBs中的應用領域。
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    圖4. 正極預鋰化過程及其對鋰離子電池性能的影響
     
    LA-C
    LA-C材料需要滿足以下幾個方面的特征。首先，按重量和體積計，良好的正極添加劑應比現有的正極材料具有更高的鋰存儲容量；其次，添加劑的充電電位必須低于正極最高電位，而添加劑的放電電位必須低于最小正極放電電位；第三，正極預嵌鋰添加劑不應對電極材料、電解質和整個電池的穩定性產生負面影響；第四，正極預嵌鋰添加劑應在環境條件下穩定，并與現有的工業電池制造工藝兼容。與OL-C相比，LA-C具有相對較高的容量以少正極的質量，但是，釋放Li+后，剩余的材料將會是惰性材料，甚至是絕緣材料，這對系統的比容量具有負面影響。
     
    犧牲電極方法
    目前正極和負極的預鋰化方法仍然面臨化學不穩定性的問題，阻礙了其實際應用。因此提出了在電池制造過程中加入鋰源的方法。在這種方法中，先將未預嵌鋰的負極、正極和隔膜組裝成一個電池，然后將鋰金屬箔固定在電池的最邊上。當鋰金屬與未預嵌鋰的負極連接時，對負極的預嵌鋰開始，如圖7所示。這種方法對于預嵌鋰是相對實用的，其中可以通過負極的電勢很好地控制嵌鋰程度，同時可以在整個預嵌鋰過程中保持電極的完整性，且只需在干燥室中執行一個組裝金屬箔的步驟即可。但是仍有一些問題需要解決：預鋰化效率低，即完全預鋰化需要較長的時間，并且具有通孔的電極顯著增加了電池的成本，同時各個電極的嵌鋰度不均勻，因此需要較長的時間來平衡嵌鋰度。
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    圖5. 犧牲電極的預鋰化方法
     
    加入額外的鋰源
    除了以上方法，加入額外的鋰源也是一種有效的方法，能夠實現高效的預嵌鋰，而無需使用通孔電極。FMC Corporation（美國）生產的穩定的鋰金屬粉末（SLMP），是一種特殊的鋰源，其粒徑為10 – 20 µm，可以在干燥空氣中安全地處理。預嵌鋰過程，由于惰性的Li2CO3涂層，SLMP和電解質之間的反應得以最小化。SLMP可用作鋰源，以在壓力激活后實現預嵌鋰。但由于顆粒很小，在電池制造過程中很難在電極上實現實用水平的均勻分散，這促使研究人員尋找將SLMP結合到電極中的更好方法。在實際應用中，使用額外鋰源的方法被認為是具操作性的預鋰化工藝。但是，仍然存在一些挑戰：i）盡管提出了幾種分散的方法，但SLMP的分散性問題仍未得到解決；ii）由于SLMP的純度相對較低（< 98％），該方法相對容易引起短路；iii）粒徑小的SLMP難以控制，并且具有爆炸的隱患；iv）與SLMP相比，超薄鋰膜是更好的選擇，但對于大規模生產仍然不切實際。
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    圖6. 加入額外鋰源的預鋰化方法
     
    各種代表性的預鋰化策略的比較
    本文仔細總結了四種類型的預鋰化策略，即負極中加入鋰源、正極中加入鋰源、犧牲電極法和加入額外的鋰源等。圖7仔細比較了這些預鋰化策略所需的操作條件，可控制性，實用化潛力以及對全電池能量密度的影響的主要屬性?？偟膩碚f，所有當前的預鋰化策略仍然面臨著不同挑戰。負極中加入鋰源具有出色的可控性，并且對全電池的能量密度沒有負面影響，因此適合在實驗室研究中使用。鋰化負極和負極材料對水非常敏感，因此在所有制造過程中都需要嚴格的組裝條件，并且難以實現大規模的應用。但如果可解決化學嵌鋰材料對水的敏感性問題，則負極中加入鋰源的策略仍具有商業應用的潛力。
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    圖7. 常見的預鋰化方法的對比
     
    【展望】
    本文在總結了常見預鋰化技術的基礎上，重新評估預鋰化策略對下一代LIBs的重要性，由于當前的預鋰化策略在實際應用中具有多個瓶頸，因此作者總結了一些可能突破的方向：
     
    負極中加入鋰源
    可以通過三種方法將鋰源預置到負極中，即HC-EM，DC-EM和CM。HC-EM是利用半電池制備預嵌鋰負極與正極配對以進行全電池電化學評估的有效方法。DC-EM也可以起到與HC-EM相同的作用。與這兩種策略相比，CM具有更大的實際應用潛力，但是前提是應解決預嵌鋰負極材料的化學穩定性。
     
    正極中加入鋰源
    這種方法在實際應用中是減輕初始ALL的一種有效的策略。但鋰源應同時滿足幾個要求，即化學穩定性、高容量、合適的電勢范圍以及良好的電導率。另外，當使用這種方法時，需要仔細設計和測試電極的微結構。
     
    犧牲電極法
    此方法已在LICs制造中廣泛使用，但在LIBs領域中并未廣泛使用。電池電極的容量與LICs相比高出幾倍，并且電極匹配良好，預嵌鋰需要處理應更加均勻和準確，以確保安全循環。因此，有必要仔細控制預嵌鋰程度和預嵌鋰速率，這涉及集流體和電極上的孔密度和孔徑設計，離子擴散至平衡所需的靜置時間優化以及其他詳細的參數優化。
     
    額外的鋰源
    SLMP的小粒徑和相對較低的純度（< 98％）給涂覆和組裝帶來一些困難，并對電化學性能產生負面影響。為與LICs預嵌鋰策略進行比較，介紹四種不同類型鋰源結構，即SLMP、厚鋰條、薄鋰箔和帶針孔的薄鋰箔。薄薄的鋰箔上的針孔可幫助電解質流向電極，并使氣體從電極溢出。與使用SLMP相比，使用鋰箔進行預嵌鋰可以制造出效率更高，更安全的電池，并且由于Li+來自鋰表面，因此鋰源（例如SLMP）的高表面積導致了較高的預嵌鋰率。但用于LICs的鋰箔厚度為15 mm或更厚，由于工業上的巨大生產困難，其仍不足以進行預嵌鋰。較薄鋰箔（< 10 um）的商業化是該方法實現實際應用前提之一。
     
    Liming Jin, et al. Pre-lithiation Strategies for Next-Generation Practical Lithium-Ion Batteries, Advanced Science, 2021, DOI:10.1002/advs.202005031.Liming Jin, Junsheng Zheng, Jim P. Zheng. Theoretically Quantifying the Effect of Pre-Lithiation on Energy Density of Li-Ion Batteries[J]. Journal of The Electrochemical Society, 2021, 168(1): 010532.
     
    通訊作者簡介：
    鄭俊生，同濟大學汽車學院副研究員，博士生導師。主要研究方向為鋰離子電池，鋰離子電容器和燃料電池。相關研究成果已在Advanced Materials，Energy & Environmental Science，Advanced Science，Journal of Power Sources等國際知名學術期刊上發表學術論文30余篇，授權國家發明專利10余項。
    鄭劍平，美國紐約州立大學布法羅分校SUNY Empire Innovation教授，美國National Academy of Inventors Fellow，主要研究方法為能源儲存材料與器件，包括鋰離子電池，超級電容器，燃料電池等，發表相關學術論文超過170余篇。

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      2023-06-27 來源：未知 瀏覽：126 次

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    • 最新硬碳負極行業詳解-230627

      最新硬碳負極行業詳解-230627

      一、硬碳負極產業鏈 硬碳負極材料上游主要為原材料，包括生物質基、合成聚合物和化石燃料基前驅體，前驅體決定硬碳的最終性能 ；中游主要為硬碳制造商；下游為鈉...

      2023-06-27 來源：未知 瀏覽：133 次

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    • 收費精品：高端人才競聘競選答辯工

      收費精品：高端人才競聘競選答辯工

      為滿足部分老師對人才答辯PPT模板的更高需求，科獎多媒體中心特別設計了幾個精品人才競聘競選答辯用PPT模板，模板內含10頁人才答辯常用內容頁框架，整體模板還可應...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：122 次

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    • 收費精品模板：重點研發/重大項目

      收費精品模板：重點研發/重大項目

      為滿足申請重點研發或重大項目答辯PPT模板的更高需求，銳得PPT特別設計了幾個精品項目答辯PPT模板，模板內有9頁重點研發答辯常用內容頁框架，如果您想使用這個精品...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：193 次

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    • 國基金和地方基金評審已在路上，準

      國基金和地方基金評審已在路上，準

      為滿足部分老師對人才答辯PPT模板的更高需求，科獎多媒體中心特別設計了10套精品人才答辯PPT模板，模板內含10頁人才答辯常用內容頁框架，整體模板還可應用于省部級...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：100 次

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    • 國家自然科學基金“十四五”學科重

      國家自然科學基金“十四五”學科重

      近日，《國家自然科學基金十四五發展規劃》正式公布規劃全文，共計21個章節，完整的闡明了國家自然科學基金委十四五期間的發展方向與相關理念，其中值得注意的是...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：65 次

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    • 程新兵：金屬鋰電池熱安全失效機制

      程新兵：金屬鋰電池熱安全失效機制

      2022年11月23-25日，由江蘇省硅酸鹽學會、南京工業大學、材料助研科技發展（無錫）有限公司、江蘇新能源電池材料與裝備產業院士協同創新中心聯合主辦的首屆新能源陶...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：192 次

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    • 超全面的數據可視化指南，碼住收藏

      超全面的數據可視化指南，碼住收藏

      好看的數據可視化圖片是怎么樣做的？這里我將介紹如下幾個知識點，相信掌握如下數據可視化技巧和知識，一定可以讓你的圖表煥然一新，令人眼前一亮~ 1. 圖表制作規...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：200 次

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    • 小鵬汽車電池預加熱技術解讀

      小鵬汽車電池預加熱技術解讀

      什么是電池熱管理？ 電池的習性其實與人相似，它既受不了太熱，也不喜歡太冷，最適宜的工作溫度在15-40℃之間。但是汽車的工作環境卻非常寬廣，零下20℃到55C都很常...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：154 次

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    • 鈉離子電池行業專題報告：硬碳負極

      鈉離子電池行業專題報告：硬碳負極

      1、 硬碳負極成為首選，支持鈉電快充過放 1.1、 石墨儲鈉困難，軟碳容量不足，鈉電池負極首選 硬碳 現有鈉電池負極材料技術路線有金屬氧化物、有機負極材料、基于轉...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：87 次

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    • 收藏！一文看懂2022年中國硬碳負極行

      收藏！一文看懂2022年中國硬碳負極行

      一、發展背景：國家大力支持硬碳負極行業的發展 由于國內硬碳負極材料行業發展時間較短，多數企業及研究機構仍處于技術研發及優化階段，因此國家非常重視硬碳負...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：109 次

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    • 人設模糊：員工效率低、團隊依賴性

      人設模糊：員工效率低、團隊依賴性

      這篇文章很簡單，但大概率對管理者有用。 尤其是中基層的管理者，團隊的兵沒幾個，但是活兒卻悄無聲息的多了很多，自己 好像什么都要負責都要管 ，要盯業績，要給...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：167 次

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    • 邏輯混亂表達不清？10分鐘即學即用結

      邏輯混亂表達不清？10分鐘即學即用結

      封了這么久，你想去旅游。選好地方之后，你問之前去過的兩個朋友體驗如何。 張三說了，太好玩了，景點又多又漂亮，我玩了三天都沒轉完，住的民宿也不錯，那邊小...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：146 次

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    • 管理，戰略執行路上最大的＂絆腳石

      管理，戰略執行路上最大的＂絆腳石

      35頁PPT放送 企業、管理不能不重視！ 執行力這個詞相信大家都非常熟悉了，我們會發現我們身邊的領導一直在談執行力，我們身邊的管理者也一直都在談，甚至是平級的...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：56 次

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    • 史上最全的工程建設項目全套流程（

      史上最全的工程建設項目全套流程（

      工程建設項目一直以來都是眾人眼中的老大難，文中四大流程中的25張圖帶你搞懂工程建設項目全套流程??！ 一、工程建設項目前期工作流程 1.1 工程建設項目基本流程...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：107 次

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    • 負極材料及原材料2022年回顧及2023年展

      負極材料及原材料2022年回顧及2023年展

      一、2022年負極材料市場回顧 1.負極原料價格回顧 2022年上半年石油焦整體市場呈現上行趨勢，價格持續走高。一季度，下游企業年后陸續開工，需求端入市積極，市場交易...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：147 次

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    • ?12分鐘極速滿充的高能鋰離子電池

      ?12分鐘極速滿充的高能鋰離子電池

      第一作者：Un-Hyuck Kim 通訊作者：Chong Seung Yoon、Yang-Kook Sun 通訊單位：韓國漢陽大學 【研究背景】 鋰離子電池（LIB）已成為電動汽車的主要電源。盡管LIB 技術取得了明顯...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：90 次

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    • 鋰離子電池的預鋰化技術

      鋰離子電池的預鋰化技術

      鋰離子電池（LIBs）由于具備高能量密度、高工作電壓和無記憶效應等特點成為廣泛應用的電化學儲能系統之一，其常用的石墨負極由于容量相對較低（372 mAh g -1 ）而難以...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：193 次

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    • 生產1GWh電池究竟需要多少材料？

      生產1GWh電池究竟需要多少材料？

      我們經常能聽到電池廠商的擴產規劃，擬投資建設 100GWh 的動力電池和儲能電池產能。 我一直好奇， 1GWH 的電池究竟需要多少材料，決定每種材料用量的主要因素又是什么...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：141 次

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    • 鋰離子電池快充性能影響因素及解決

      鋰離子電池快充性能影響因素及解決

      電池快充作為解決電動汽車充電便捷性的關鍵突破口，快充技術的突破會提升終端產品用戶體驗，電池快充技術已經成為動力電池企業參與未來市場競爭的核心競爭力，正...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：100 次

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    • 鋰電池負極材料-石墨生產工藝介紹（

      鋰電池負極材料-石墨生產工藝介紹（

      想來一直沒有分享過負極材料的制作工藝，正好近來有些時間，就給大家分享一下負極材料-人造石墨的制作工藝。如果你去過各種材料企業，你會發現，有意思的不止我...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：64 次

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    • CrysTBox自動標定TEM衍射斑點

      CrysTBox自動標定TEM衍射斑點

      1. 摘要 TEM作為一種常用的微觀結構表征技術已經在材料科學、生物等學科被廣泛應用，其中TEM透射電鏡衍射斑點標定又是一個躲不過去的工作。衍射斑點標定的過程是利...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：77 次

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    • PPT文檔排版設計

      PPT文檔排版設計

      以結果或結論為導向，提煉主標題； 將正文細分為若干個要點，形成短句或詞匯； 如果要點還可以再細分，那就試著提煉出關鍵詞...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：251 次

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    • 結構化思維—22種高效工作方法和應用

      結構化思維—22種高效工作方法和應用

      什么是結構化思維呢？它的本質是框架，它是我們在思考分析解決問題時的一份流程清單。它是從無序到有序的一種思考過程，將搜集到的信息、數據、知識等素材按一定...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：174 次

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    • 石墨化產能已提前過剩？明年會否開

      石墨化產能已提前過剩？明年會否開

      四季度以來石墨化加工價格持續下調 明年石墨化價格走勢如何？ 石墨化價格整體呈現先上漲后下降的趨勢。 主要是四季度以來，隨著前期新增產能的逐步釋放，石墨化市...

      2023-01-14 來源：石墨盟 瀏覽：131 次

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    • 技術 | 鋰電池設計的N/P比---超全面總

      技術 | 鋰電池設計的N/P比---超全面總

      電芯設計表是做電芯產品開發材料開發工程師的必備工具之一。設計表格式往往每個公司都不同，甚至一個公司內都有許多種設計表，但是其核心都是一樣的。即使沒有前...

      2023-01-14 來源：未知 瀏覽：113 次

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